近日，我?；瘜W學院朱廣山、邢宏珠教授團隊在新型光催化材料研究領域取得重要研究進展。該團隊通過控制缺陷工程策略，在金屬有機框架化合物UiO-66-NH2內負載Cu單原子催化活性中心，合成新型單原子光催化材料CuSAs@PCN@UiO。該三元復合催化劑可高效轉化CO2為甲醇燃料。相關成果以“Confinement Synthesis of Atomic Copper-Anchored Polymeric Carbon Nitride in Crystalline UiO-66-NH2 for High-Performance CO2-to-CH3OH Photocatalysis”為題，在國際化學類頂刊《Angewandte Chemie International Edition》上發表。
近年來，隨著人口的快速增長和工業化發展，CO2等氣體的過量排放導致嚴重的溫室效應。同時，人類社會的可持續發展也面臨著能源危機等問題。光催化技術可在溫和的反應條件下利用太陽能合成多種高附加值化學品和燃料等，有望同時解決當前面臨的能源和環境問題，因此在化學、材料、能源和環境等多個領域被廣泛關注。金屬有機框架 (MOFs) 化合物具有化學組成和晶體結構易于調控，高孔隙率和缺陷耐受性好等特征，為設計開發新型光催化材料提供了理想的研究平臺。
該研究利用后合成配體取代法制備具有介孔孔道特征的缺陷UiO-66-NH2，進一步通過控制熱解法在缺陷UiO-66-NH2中限域合成單原子Cu錨定的聚合氮化碳 (CuSAs@PCN)，從而制備具有核殼結構特征的CuSAs@PCN@UiO單原子光催化材料。采用球差校正透射電子顯微鏡 (AC-TEM) 和 X-射線吸收精細結構譜 (EXAFS) 等技術對光催化劑中Cu單原子活性中心的空間分布和局部結構等信息進行了表征分析。所開發的單原子催化劑在CO2到CH3OH的光催化轉化中表現出優異的催化效率，高于其它類型光催化劑。理論計算和光譜實驗等研究表明，催化劑中Cu單原子催化活性中心的引入以及金屬有機框架材料與聚合氮化碳所形成的異質結構是實現CH3OH高效生成的關鍵因素。該研究為設計合成用于CO2轉化為甲醇燃料的高性能單原子光催化劑提供了全新的實驗探索。
該成果的第一作者為我?；瘜W學院研究生劉興兵, 朱常巖和李夢穎，通訊作者為我?；瘜W學院邢宏珠教授和朱廣山教授。該研究得到了國家自然科學基金、高等學校學科創新引智計劃、吉林省科技發展計劃等項目的支持。
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https://doi.org/10.1002/anie.202412408
